Abstract: Irradiation capsules are used to study material/fuel behavior under neutron flux for long-term effects, accidental scenarios, and medical isotope production. Unlike in-core loop devices, where the heated rod is cooled with forced convection with the use of pumps, capsules rely on natural convection for the samples cooling.

The heat released by a nuclear fuel rod is transferred to the surrounding water and can eventually reach the Onset of Nucleate Boiling (ONB). Furthermore, if the Critical Heat Flux (CHF) is exceeded, an instantaneous transition from nucleate to film boiling occurs, causing sudden fuel overheating and potential damage. Predicting the CHF is imperative for safety and design. It is a complex task as this phenomenon depends on various parameters regarding the heated surface, the liquid and vapor phases, and their interactions (nucleate boiling, bubble dynamics, condensation, etc…). Although experiments are the best way to predict the boiling crisis, only limited data is available on such specific device, opening the possibility of using mechanistic numerical approaches to study the phenomenon.

This thesis investigates the capabilities of three different numerical tools for CHF estimation in the FUel Irradiation CApsule (FUICA). In the absence of experimental data for the FUICA, these approaches are assessed using the data provided by the Pressurized Water Capsule (PWC), featuring a similar configuration and working range as the intended FUICA application.

First, the CATHARE system code (reference code for safety analysis and licensing) is assessed. Although the natural convective flow is accurately reproduced, the CHF estimation diverges due to the application of an empirical correlation that is not tailored to this specific configuration. The absence of CHF experimental data and correlations for such flow prevents its modification, leading us to a finer-scale study.

Therefore a mechanistic approach is adopted using NEPTUNE_CFD. The code is firstly validated for single-phase natural convection, before being assessed for CHF prediction on the PWC irradiation capsule. New implemented advanced boiling and interfacial heat transfer models improve the code performance during the boiling crisis regarding the PWC data. These models yield acceptable CHF predictions for several geometries at high pressures. However, these simulations demand significant computing resources, highly restricting the use of NEPTUNE_CFD.

Given the limitations of existing tools, a simple 1.5D code (CLARISSE) is developed from scratch during this thesis specifically for irradiation capsules simulation and CHF prediction, aiming for a balance between CFD-RANS accuracy and system code applicability. A four-equation mixture model is solved explicitly and coupled to the wall resolution, considering mechanical and thermal coupling of the phases. The mixture properties follow the Noble-Abel Stiffened Gas (NASG) equations, and phase change is implemented using a relaxation model. The few unknown closure terms – such as viscous friction and wall heat exchange - are up-scaled using data collected from CFD simulations. The reproduction of the PWC CHF tests shows promising results as they are comparable to NEPTUNE_CFD’s with a much lower computational time, allowing sensitivity studies in a R&D frame. Further improvements can be applied on various aspects of CLARISSE to enhance its representativeness and CHF prediction.

Finally, these three approaches are used to provide an estimation of the CHF for the FUICA. This multiscale approach provides valuable insights of the CHF mechanics. After a first application, the CLARISSE code shows interesting results and promising perspectives, paving the way towards the development of a fast and reliable tool devoted to CHF predictions in such specific applications.

Keywords: Irradiation Capsule, Critical Heat Flux, Natural convection, Computational Fluid Dynamics, Nucleate Boiling

Date et lieu : jeudi 02 octobre à 9h30 dans l’Amphithéâtre du Cerege du Technopôle de l'Arbois-Méditerranée (Batiment Pasteur, 13545, Aix-en-Provence)

Résumé : Afin d’offrir une alternative à la coloration d’origine pétrochimique dans l’industrie cosmétique, l’entreprise Le Rouge Français s’est tournée vers la coloration végétale. Un des défis majeurs pour les pigments issus de plantes tinctoriales est leur stabilité aux facteurs extérieurs lors de la manipulation et le stockage. Pour rester dans une démarche écologique, l’extraction au CO2 supercritique a été choisie dans ces travaux pour extraire les molécules responsables de la couleur des racines de garance puis d’étudier la faisabilité du procédé de Dispersion Séquentielle de Solution Saturée en Gaz (Sequential Dispersion Particles from Gas Saturated Solution SD-PGSS) pour la stabilisation des extraits obtenus. Ces procédés permettent d’extraire et d’encapsuler des composés d’intérêt sans solvant organique. Les encapsulats obtenus ont ensuite été intégrés à une formule de maquillage afin d’en étudier la stabilité.

Les études expérimentales de l'extraction de CO2 supercritique à partir de racines de garance - Rubia tinctorum L. - ont été réalisées sur différents volumes d'autoclave, à des pressions comprises entre 200 bar et 400 bar, à des températures comprises entre 40 °C et 60°C et à un débit de CO2 continu (0,14 kg/h pour l'échelle de laboratoire et 1,37 kg/h pour l'échelle semi- pilote). Les cinétiques d’extraction ont été modélisées à aux échelleslaboratoire et semi-pilote. Le rendement en colorant le plus élevé a été obtenu à 6,5 g/kg, à 400 bar et 60 °C. En ce qui concerne les teneurs en anthraquinones, les conditions optimales pour extraire des quantités maximales d'alizarine et de purpurine et minimales de lucidine, une molécule mutagène, étaient 300 bar et 60 °C. Une mise à l'échelle pilote a été réalisée à 60 °C, 200 bar et 240 bar, et à un débit de CO2 de 32 kg/h, afin de disposer d’une masse d’extrait suffisante pour être utilisée dans la formulation de rouges à lèvres et en vue d’une industrialisation future du procédé. La plus grande quantité d'extrait solide a été obtenue à 200 bar et 60 °C. Les extraits obtenus à échelle pilote ont été également utilisés ensuite pour l’étude d’encapsulation.

Pour l’encapsulation, le procédé SD-PGSS a été réalisé aux conditions opératoires de 150 bar et 65 °C avec l’acide arachidique comme excipient. La mise en oeuvre du procédé a conduit à l’obtention de rendements modérés (supérieurs à 60 %), avec des taux de chargement supérieurs à 90 % et des particules de diamètre moyen compris entre 0,7 μm et 11,4 μm. Les tests de stabilité réalisés en formulant des rouges à lèvres à partir d’encapsulats ont permis de montrer que l’encapsulation par SD-PGSS limite l’influence négatif du pH de la peau sur les pigments. 

Mot clés : CO2 supercritique, extraction végétale, SD-PGSS, cosmétiques, plantes tinctoriales

Date et lieu : le 11 septembre à 14h00 ; amphi N°3 - Centrale Méditerranée, Plot 6, 38 rue Joliot-Curie, 13451 Marseille

Abstract:

Date et lieu : le 18 juillet à 10h ; amphi du Cerege (Europôle de l'Arbois).

Résumé : Dans un contexte réglementaire écologique évolutif incitant à la mise en place de procédés propres et innovants, les procédés mettant en jeu le CO2 supercritique (CO2-SC) font l’objet d’un intérêt grandissant. En effet, les avantages sont nombreux : le CO2 est un sous-produit de l’industrie, non inflammable, il est recyclé au cours du procédé, dans sa phase supercritique, c’est un solvant apolaire à géométrie variable (sélectif selon les conditions de pression et température) et reconnu comme atoxique. Le CO2 étant gazeux à pression ambiante, une séparation naturelle s’opère sans avoir recours à des opérations de séparation additionnelles. Enfin, la technologie supercritique est compacte lui donnant un avantage en termes de coûts de production.

Dans le but d’envisager une transition efficace et rentable vers cette technologie, les procédés utilisant le CO2-SC doivent être maîtrisés. Aboutir à cette maitrise nécessite de passer par une étape l’approfondissement des connaissances théoriques via la modélisation qui elle-même nécessite de passer par des étapes d’expérimentations. En effet, les données expérimentales permettent d’alimenter les modèles qui eux-mêmes donnent accès à des paramètres physiques tels que les solubilités, les coefficients de transfert, etc. utiles à des calculs de scale-up précis.

Dans la littérature, les données expérimentales sont nombreuses. Cependant, les données de modélisation sont moindres et le choix des modèles n’est pas toujours le même d’une étude à une autre rendant leur exploitation difficile. Ce travail présente donc mes travaux de recherche mêlant expérimentation et modélisation réalisés dans l’objectif d’approfondir les connaissances théoriques des procédés utilisant le CO2-SC mais également de faciliter les études de scale-up afin d’envisager une transition technologique efficace. Mes travaux de recherche ont été réalisés dans l’équipe Procédés et Fluides Supercritiques (FSC) animée par Elisabeth BADENS du laboratoire M2P2 (UMR7340, Aix-Marseille Université) à travers des collaborations académiques et industrielles qui ont nécessité le développement de nouveaux bancs expérimentaux et d’approfondir les aspects de modélisation et simulation soit en utilisant des considérations théoriques (jeux d’équations basés sur des théories de transfert de matière ou autre) soit en utilisant les plans d’expériences.

Severine CAMY Pr, LGC, Université de Toulouse

Maryline VIAN Pr, GREEN, Université d’Avignon

Caroline WEST Pr, ICOA, Université d’Orléans

Christophe JOUSSOT-DUBIEN, Directeur (HDR) CEA ISEC Marcoule

Elisabeth BADENS Pr, M2P2

Date et lieu : le 3 juillet à 14h00 ; amphi N°3 - Centrale Méditerranée, Plot 6, 38 rue Joliot-Curie, 13451 Marseille

Abstract:

Nabiha Chaumeix / Directrice de recherche CNRS, ICARE / Rapporteure
Antonio Sánchez / Professeur, University of California San Diego / Rapporteur
Heinz Pitsch / Professeur, RWTH Aachen University / Examinateur
Josué Melguizo-Gavilanes / Chercheur, Shell ETCA / Examinateur
Arnaud Mura / Directeur de recherche CNRS, Pprime / Examinateur
Bruno Denet / Professeur, Aix-Marseille Université / Président du jury
Pierre Boivin / Chargé de recherche CNRS, M2P2 / Directeur de thèse
Jean-Louis Consalvi / Maître de conférences, Aix-Marseille Université / Co-directeur de thèse